O drama é ambientado na Londres contemporânea, à medida que é dilacerado pelas lutas de poder envolvendo várias gangues internacionais. A série começa quando o chefe de uma gangue criminosa é assassinado e o vácuo de poder ameaça a frágil paz entre as outras organizações do submundo.

Henri Charrière (Charlie Hunnam), chamado de Papillon, pequeno bandido das baixadas de Paris da década de 30, é condenado à prisão perpétua por um crime que não cometeu. Enviado para a Ilha do Diabo, Guiana Francesa, ele conhece Louis Dega, um homem que Papillon promete ajudar em troca de auxílio para escapar da prisão.

Ao investigar o assassinato de um entregador de pizza, uma detetive descobre uma conspiração que envolve traficantes de drogas, contrabandistas e espiões.